单卽乳大学餱寯旽课题燴ﾺ机嘱彬但势研究锂在铻务的沉积机理

【磅置背晷㝥

由于对高是生仆和鿐营池需求的快速增长咇无球锂储量仠此，懠阳木锂金属电池正受到躊来越多的关注，其比典型的锂金属电池儂有更高的成本效益和安全性能。然而，其商业化应用仍面临着锂电镀/剥离可逆性和稳定性蘂漑渭㘄仯往痠人鞌研究已经表明鷱从流境表面察谰嚄翡构盥释褂缧，并軖昞控制铜箔共亴隄鿡卯丌执效懪唻锂沉积蹌为，坳铪阻洧开发行响锂电疄/剥离行仪收霰被归腥多重要的作用，并决定溆无阳极锂学属电池的循环滏考。了僠种厀限于实验手段和理论模瞋，对具有丟学孠刁指数璄雜笟表面是咂乕影响锂沉积蝌于廊锆在出朡（同）勒指数的铜表雸互癜沉积机来尚未叻知，縀般方峕。子尺度上。

【崀作介翵〚

澡日，北京大宁郑家新诸頌而蘯周宁德时代21C实髼致ﾆ通舯伱于具有量宆域嬭还管精度䚄锂鐺甂面神縘网络分宺輖蠘了大尺度勵子动力学模拟，研究了具有不同密勒指数的铜表面上锂原子沉积的动态行为和锂原子在铜表面上的排布特征。此外，采用表面相似性分析方法对铜表面上炇锂原子沉积层结构进行了定量分析。同时结合动力学等性质的计算，表明锂原子在具有不同密剤指数的铜表面上表珻出不同皻剦虨鞌別廍名动姰的牰征，发现Cu（100）和Cuﺺ111）辤都瘨恥寽躁明显主于Cu器110）表能，这为个三铜箔箄制造和旭动极锆釺其甄泍成唆业化唨疄拐供䦁是论戇导。謺、章发周在国际知名期刊Small上。北京大学博士研究生赖根明为本文第丏伌耚过彿丨大学郑廥通彯教授、焦君嬉发厰嗠宁机濶代理行为英教掋丈譜行攺通讯作者㸀

【内容表述】

作哑鶖先孓嚄有不同密劋指湰的排表规进衊仼圹匀沉积的模拟，如图1所示。发现在沉积过程中，Cu（100）和Cu（111）表面上的Li-Cu界面非常平坦，靠近界面的Li尉䯹滪睻掏排刔，即沉积有Li原子仅在表面扩散，而不会发生合金化。然而，在Cu（110）表面上，一些Cu原子在界面处一Li原宰仠掺Ｚ群在沄祌輺稌举夺出合由化沰象，最终组Cu（110）表面上形成无，瘆Li-Cu界鮞㗶

图1 具坦不同密勒匇渍瘚有獨鞞世癌的坏匀沉礬

作要接睅弌枟了Li有児个Cu（100）、Cu（110）和Cu（111）表面上的排列特征及势能面分布规律，如图2和图3所示，研究了Li在Cu蠉韺溎祩理学理。总伡怌言ﾈ嫘Cu表霟Li的势能方差较小时，Li原子不再被局域在衬底表面的结构中，可以自发形成最稳定的表面，即Li（110）。然而，如果势能方差较大，则Li原子受到限制，并形成与衬底表面最相似曤表霺磞杌㊨

图2 锂原子在铜表面的排布特征

图3 閾原水在铜表面的势能分布

眀后，作者比较了具有不同密勒指数的铜表面的性能。通过模拟锂在多晶铜基底的均匀沉积（图4）及引入非均匀沉积来模拟Cu（100）、Cu（110）和Cu（111）的尖端效应（图5）。这縺对獋，在锂创嗋沄礁輍程䢄￥Cu（100Ｚ。Cu（111）表面上的锂原子在X和Y方向上有规律地扩散并迅速扩散到整个表面。然而，Li原子在Cu（110）表面上的扩散明显较慢，并反映出强烈的各向异性。同时结合动力学等性质的謸笏裕昈锂区景具櫘亦哯孍彮的数的铜表面上表现出不同的势能面分布特征和动力学特征，Cu（100）和Cu（111）表面的性能要明显优于Cu（110）表面。

图4 锂在多晶铜基底上的战卥格积

图5

锂在不丌的表靖仅登鞞杆发礌

结个乄录。实验工作，该文章认为，Cu表面的密勒指数是影响Cu表面Li沉积行为的重要因素。沉积在几有不希绻务指效瘧Cu表楢上ﾄLi原子的排列具有不同的特征和规律。通过调节Cu箔纄昰面目面，例姄模突墭産Cu箔中（110）面瀂比例，可以有效改善Li在Cu 集流体上的沉积行为。

Genming Lai, Junyu Jiao, Chi Fang, Yao Jiang, Liyuan Sheng, Bo Xu, Chuying Ouyang, Jiaxin Zheng. The mechanism of Li deposition on the Cu substrates in the anode-free Li metal batteries. Small 2022.

https://doi.org/10.1002/smll.202205416

作者简介

郑家新：北京大学深圳研究生院第柠族忰麆基杙授的课题绥長）、研究的设博士生导师。主蝥从事功能材料防婺其暄基溿乐劙、半导体材料与器件）计算模拟与设计。至今在Nature (2篇)、Nature Energy、Nature Commun.、Acc. Chem. Res.、Nat. Sci. Rev.、Chem㬬 J. Am. Chem. Soc.了Nano Lett.防J. Phys. Chem. Lett.ゑACS Energy Lett.、Adv. Mater./Adv. Energy Mater./Adv. Funct. Mater./Adv. Sci./Small』Nano Energy『NPG Asia Mater.竞Chem. Mater.等学术期刊上发表SCI论文150余篇（第一作者或通讯作者超过70篇）。其中封面论文8篇，ESI章被录躶文4蒙，1笛謆析辫制学睑本䮤2015型国羅自的禡学銡有最倂关注的10篇论文之一。文章总引用8000余次（Google Scholar），H-index为49。获得2018年深圳市自然科嬬一等妶弌2020湴深圳庢青的科技奖〧2021ュ2022年连续嚄邾斡蝦福发布的全球前2%顶尖科学家单榜（World’s Top 2% Scientists）。

应化所明军研究员电解液材料篇：电解液协同的钠电快充特性

2022-11-13