浙江大学高翔团队 ACS AMI：机器学习方法辅助共聚物微观结构识别

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聚合物材料的微观结构由分子结构所决定，同时包含着宏观性质的信息，在聚合物材料设计中起到承上启下的关键作用。随着聚合物材料不断发展，其微观结构之间的差距逐渐趋同，难以使用人眼区分，而机器学习方法通过定量化识别图像的方法，解决上述问题。但当使用实验中获得的少量结构图像进行机器学习训练时，仍旧面临着样本量少且稀疏，黑箱模型解释性差的问题。

近日，浙江大学高翔副教授报道了一种通过机器学习方法定量识别聚合物材料微观结构的方法：该研究首次通过机器学习的方法，实现了对于实验中所获得的聚合物微观结构识别。对于样本量少且稀疏的问题，采用了迁移学习的方法，通过使用模拟获得的二元组份结构图预训练模型，再通过使用实验中获得的样本再次微调模型；对于黑箱模型解释性差的问题，通过特征可视化的方法，获得可以使用理化知识所解释的结果。最终获得的神经网络模型R²可达0.99，MAE误差仅为3.11。

图1 机器学习流程示意图

该工作使用课题组前期通过RAFT活性乳液聚合制备的不同链序结构的共聚物AFM图像（Adv. Mater., 2013, 25: 743-748）作为模型输入，由于梯度共聚物发生微相分离时会存在一系列组成不同的纳米聚集区，对应着不同的玻璃化温度，最终体现为一个较宽的玻璃化转变区间，非常适合用于阻尼材料。相比之下，嵌段共聚物和无规共聚物的玻璃化温度宽度则较窄，这一点可以很直观的在微观结构图像中体现。因此该研究选择采用玻璃化温度宽度作为识别目标（输出）。

针对迁移学习，数据本身特点以及后续的特征可视化操作，设计卷积神经网络（后续简称aim-Net，图2）用于训练。首先通过图像剪裁进行图像的数据增强，随后根据文献中（npj Comput Mater 2019, 5, 95.）的方法使用Cahn-Hilliard方程生成的模拟图像进行模型的预训练，再次使用实验中获取的AFM图像微调模型的参数。最终获得十分出色的分类与回归结果（图3）。

图2 针对迁移学习与特征可视化方法所设计的神经网络

图3 原始图片获取与训练结果（a）PS-nBA共聚物，从左至右分别为两嵌段共聚物，三嵌段共聚物，线形梯度共聚物，V形梯度共聚物，无规共聚物，（b）图像剪裁进行数据增强，（c）使用卷积神经网络获得的回归结果，（d）使用卷积神经网络获得的分类结果

为了降低神经网络模型的黑箱属性，提高模型的解释性，研究选择使用特征可视化的方式提取神经网络所选择的特征。该方法可以简单理解为直观读取“AI眼中”的AFM图像。从结果可以看出，神经网络所提取的特征位于AFM图像的相区边缘位置。如上述讨论，梯度共聚物在发生微相分离时会形成一系列组成不同的纳米聚集区，但嵌段聚合物微相分离时纳米聚集区的组成呈现突跃变化，因此前者相区交界处十分模糊，而后者的边界十分清晰。正是这样的模糊边界存在带来了宽的玻璃化温度范围，这意味着神经网络模型提取的特征准确的描述了对宏观性质产生最关键影响的微观结构，特征可视化的方法极大的提高了模型的解释性。研究进一步对比了迁移学习前后和ResNet系列网络的特征可视化结果，发现针对性设计的aim-Net在迁移学习后获得了最为清晰的相区边界，进一步证明了迁移学习的有效性（图4）。

图4 （a）使用Guided-Back Propagation算法以及Smooth Grad算法进行特征可视化的结果（b）两嵌段共聚物（DI）在不同网络以及迁移学习前后可视化结果对比图（c）三嵌段共聚物（TRI）在不同网络以及迁移学习前后可视化结果对比图

根据神经网络所提取的特征，通过边缘梯度提取定义模糊度，通过将全部轮廓周长加和定义分散度，通过像素极差定义对比度，将提取特征进行9种非线性变化，进行线性回归后可以获得图像识别的定量方程。通过该方程即可定量化计算图像结构对应的玻璃化温度宽度。通过对方程进一步分析，可以发现一些相关关系与我们的先验知识相悖，例如模糊程度与玻璃化温度宽度呈现负相关关系。产生这种现象的原因是因为无规共聚物的存在，其最大的模糊程度却对应了最低的玻璃化温度宽度，最终导致了这种现象。这进一步证明了定量化识别图像结构的意义，当多种不同规律甚至相反规律耦合之后，只有进行了量化定义，才会获得最终的图像结构与宏观性质的变化规律（图5）。

图5 （a）边缘梯度提取定义模糊度（b）全部轮廓周长加和定义分散度（c）对特征进行9种非线性变换（d）获得定量化公式（e）定量化公式回归结果小提琴图

该工作的研究意义在于首次提出了一种针对实验中所获得的少量图像，构建出的高精度可解释的机器学习识别模型。特征可视化的方法使得模型可以使用先验的物理化学知识所解释；迁移学习的方法给模型引入了先验知识，同时降低了模型对于泛化性能的要求，在其他研究中随时可以使用少量样本再次微调模型，获得更具有适用性的识别模型。相关工作以“Machine Learning-Assisted Identification of Copolymer Microstructures Based on Microscopic Images”为题，在美国化学会（ACS）期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》发表（DOI: 10.1021/acsami.2c15311）。文章的第一作者是浙江大学2020级直博生徐涵，通讯作者为浙江大学高翔副教授。该研究工作得到国家自然科学基金的支持。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c15311

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